观测区域

如图3a所示，在观测期间，为了避免人为污染，将进气口固定在船头最高点(海拔约10m)，靠近气象传感器，以避免人为污染。使用Picarro G2301高精度温室气体测定系统测定大气CO₂和CH₄的混合比。Picarro分析仪可以在5秒内获得一次CO₂和CH₄混合比（校正受水蒸气影响）的数据，已被证明是观测CO₂和CH₄的高精确度和准确度的好选择。如图3b所示，外部真空泵将环境空气抽入专用管道，并分别通过膜过滤器，充满高氯酸镁的干燥管和另一个膜过滤器，以去除颗粒和水气。然后，通过阀门顺序设置调节，干燥和清洁的空气样品以及标准气体通过一个8口样品选择阀，由质量流量控制器控制流量为200 mL/min后进入Picarro G2301分析仪。每次观测实验前后，对Picarro G2301分析仪进行校准，保证其正常工作状态。在现场调查中，每天自动按顺序测定三种标准气体，由Picarro G2301分析仪调节。根据3种标准气体(CO₂为254.53(±0.06)ppm、365.14(±0.06)ppm和569.99(±0.08)ppm，CH₄为1601.0(±0.8)ppb、1925.5(±0.8)ppb和2317.7(±0.5)ppb)的测定结果和标准值，建立线性函数，对观测数据进行校正。所使用的标准气可溯源至世界气象组织（WMO）一级标准，以保证观测数据的一致性、可追溯性和国际可比性。

一般来说，CO₂和CH₄混合比随着海拔和离大陆距离的增加以及纬度的降低而降低。陆架海域大气CO₂和CH₄混合比的时空分布不仅反映了自然特征，还反映了海洋油气勘探等多种人为过程：陆-海气团传输，以及观测仪器故障。在两次船载调查研究中，2012年11月大气CO₂混合比为392.75 ~ 688.10 ppm(图4a和b)， 2013年6月为389.28 ~ 967.60 ppm(图4c和d)。2012年11月大气CH₄混合比为1870.6 ~ 1986.0 ppb(图5a和b)， 2013年6月大气CH₄混合比为1820.8 ~ 2179.0 ppb(图5c和d)。大气CO₂和CH₄混合比与北半球的历史观测结果相当。异常高的观测值归因于船舶废气或分析仪日常维护等的人为干扰。

首先，利用线性函数对2012年11月和2013年6月沿巡航轨迹观测到的大气CO₂和CH₄混合比进行校正，每1 min平均一次，备份并生成可进行后续处理的“原始数据"。其次，根据航次记录，对仪表故障和日常维护引起的异常值进行标记。第三，当船舶在离散站点进行海洋调查或以低于风速的速度在下风向巡航时，观测到的大气CO₂和CH₄混合比可能受到船舶废气和人类活动的影响。根据研究经验将3 kn作为标记受船舶废气和人类活动影响的数据的标准。最后是大气温室气体观测中广泛使用的数据质量控制方法拉依达准则(“3σ"准则)，用于筛分和标记非背景测定结果。

海-气交换是CO₂和CH₄分子通过表层海水和上覆大气界面扩散的动态过程。大气CO₂和CH₄的源和汇是指它们由海水排放或被海水吸收。事实上，沿海浅海海域海-气交换对CO₂和CH₄混合比在时空尺度上影响很大。一般来说，从海水中排放到空气中的CO₂和CH₄很难通过大气测量来追踪，因为它们会被迅速稀释;只有浅层渗漏区和沿海地区能够直接影响当地大气CO₂和CH₄的混合比，并且可以测定。

为了估计海-气交换对大气CO₂和CH₄混合比的影响，我们使用了一种由Kourtidis等人(2006)描述并经Zang等人(2020)优化的简单方法：假设调查区域上方有一个顶板高为10米的盒子，对应于我们现场调查的进气口高度。大气CO₂和CH₄混合比仅受海-气交换的影响，当CO₂和CH₄被排放或被吸收时，它们的混合比会均匀地增加或减少，这是由海气CO₂和CH₄通量的平均计算结果引起的。

EAWM与亚洲大陆向西太平洋的大气复合输送密切相关。除第1段(S1)和第2段右端(S2)外，随着离岸距离的增加，CO₂和CH₄混合比呈减小趋势。(图8)。

总体而言，亚洲大陆的CO₂和CH₄混合比高于MBL参考值。EAWM驱动的陆-海气团运输会导致温室气体的水平传输。由于后续的混合和稀释，CO₂和CH₄的混合比将沿着风输送路线下降。同时，S1段和S2段右端由于主导风向为ENE-SE -S，大气CO₂和CH₄混合比较低且均匀，说明气团是从CO₂和CH₄混合比较低的太平洋输送过来的。

此外，后向轨迹分析显示，2012年11月几乎所有的传输路径都来自亚洲大陆，2013年7月几乎所有的传输路径都来自南海和西太平洋(图10)。导致2012年11月大气CO₂和CH₄混合比(图8)高于2013年7月(图9)。大气CO₂和CH₄混合比的季节变化与西太平洋大气CO₂混合比的变化一致，西太平洋大气成分分布主要由来自太平洋的海洋气团和来自亚洲大陆的污染气团主导。

如图11所示，2012年11月观测到的大气CO₂和CH₄混合比随风向的波动特征相同，表明其变化受陆-海气团输送主导，这与前人的研究结果一致。黑海天然气渗漏和“北溪"管道天然气泄漏的模拟研究表明，在5 ~ 30 km的距离上，逆风排放源可以增强大气CH₄混合比。如图12所示，我们假设在运输过程中混合和稀释的影响是线性的。根据计算可知：中国陆架海域大气CO₂和CH₄混合比的空间分布可能在EAWM前期受到陆-海气团输送的显著影响。